能源短缺、氣候變化、環境污染造成的全球 生態危機已經成為人類命運共同體需要面臨 的首要挑戰。環境水處理技術與電解水綠氫 製備技術對於實現水資源可持續利用 , 促進 清潔能源領域發展具有重要意義。然而，水 處理催化材料循環使用次數少、催化效率低 以及易引起二次污染等問題難以滿足現代工 業需求；高性能電解水催化材料多以碳載體 負載貴金屬為主，其價格昂貴、界面穩定性 差且工藝複雜等問題制約電解水製氫技術規 模化應用。如何構築有效反應活性位點，實 現催化材料低成本、高催化活性、高穩定性 兼得是該領域瓶頸問題。

無序合金，即“結構無序”非晶合金與“化 學無序”高熵合金，作為綠色節能材料在環 境水處理與電解水製氫領域應用前景廣闊， 是解決上述瓶頸問題理想材料之一。本團隊 緊密圍繞無序合金探索製備與催化性能研 究，基於貴金屬分中心溶體快淬技術，開發 出多種具有優異催化功能特性無序合金。在 環境水處理方面，本團隊提出了微合金化成 分設計方法，改善了非晶合金原子配位構型 提高催化效率，發現了原位自重構現象提升 催化穩定性作用機制。採用微合金化成分設 計方法開發出 Fe₈₃Si₂B₁₁P₃C₁ 非晶合金，P 元素添加導致 Fe-P 團簇形成，表面電子發生 離域促使電子轉移效率極大提升（圖 1a）， 多種工業染料在 20 分鐘內即可實現全部褪 色（圖 1b）。此外，該非晶合金在催化過程 中會發生原位自重構現象（圖 1c,d），自發 形成多層梯度結構，對活性位點保護、氧化 劑吸附以及良好離子滲透性提供有利保障。 研究表明其循環使用次數可達 40 餘次。同 比與工業使用的晶態零價鐵、Fe₂O₃ 催化 劑，具有更高催化活性與穩定性 [Adv. Funct. Mater., 2019, 29: 1807857]。在電解水催化 方面，本團隊提出了無序 - 有序耦合結構設 計方法，發現了晶格畸變與多元協同耦合作 用構築有效活性位點策略，成功開發出新型 高熵金屬間化合物與高熵非晶合金。首先， 為突破非晶合金單一主族成分在催化領域限 制，本團隊將高熵合金多主元成分與非晶合 金無序結構相結合，開發出具有等原子比五 主元高熵非晶合金。利用脫合金方法成功構 築納米海綿狀多孔結構（圖 2a-c）。發現該 高熵非晶合金自發形成納米晶並富集在納米 孔周圍（圖 2c），同時伴有一定的晶格畸變 效應（圖 2d）。理論計算證實，晶格畸變效 應與多元協同作用在水分子分解與氫質子吸 附 / 脫附過程有效降低析氫反應能壘，導致 反應物在合金表面具有優異吸附行為。在 10 mA cm^-2 電流密度下，鹼性及酸性析氫過電 勢僅為 32 mV 和 62 mV。此外，強固溶效 應可大幅提高該合金結構穩定性，使其服役 100 小時仍保持優異催化活性（圖 2e）[Adv.Funct. Mater., 2021, 31: 2101586]。其次， 本團隊將高熵合金多主元協同作用與金屬間 化合物結構位點分離優勢相結合，開發出具 有明確原子週期性排列高熵金屬間化合物（圖 3a-d），該合金兼具獨特亞點陣佔位與多元 協同效應，可大幅降低水分子與氫質子吸附 / 脫附能壘。由於其與貴金屬催化劑媲美的 優異催化活性（88.2 mV@10 mA cm^-2）及 廉價成本（圖 3e），該合金為高性能一體化 電極設計提供了一種技術方案 [Adv. Mater., 2020, 32: 2000385]。

圖 1 (a) Fe₈₃Si₂B₁₁P₃C₁ 與 Fe₇₈Si₉B₁₃ 非晶合金電子態 密度對比；Fe₈₃Si₂B₁₁P₃C₁ 非晶合金 (b) 不同染料降解 實物圖，反應 20 次後 (c) 成分及 (d) 結構變化

圖 2 高熵非晶合金 (a) 製備示意圖，脫合金後 (b) 表面形 貌，(c) 截面結構及納米晶結構，(d) 納米晶晶格畸變理論 計算模型 (e) 析氫行為及穩定性

圖 3 高熵金屬間化合物 (a) 製備示 意圖，脫合金後 (b) 表面形貌 (c) 原 子分佈 (d) 成分分析 (e) 電化學析氫 性能對比

圖4學術雜誌封面 Advanced Materials 和 Advanced Functional Materials